我校化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院張澤會(huì)教授課題組于11月27日發(fā)表了一項(xiàng)重要研究成果。該團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種具有精確可調(diào)Cu-Ag空間構(gòu)型的雙金屬金屬-共價(jià)有機(jī)框架（MCOF）催化劑，用于電催化CO₂還原制乙烯，研究成果以“Copper-Silver Bimetallic Metal-Covalent Organic Frameworks with Unique Intermediate Interlayer Transfer Effects for Enhanced Electrocatalytic CO₂to Ethylene Conversion”為題在國際知名期刊德國應(yīng)用化學(xué)（Angewandte Chemie International Edition）上發(fā)表（原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202520496），我校張澤會(huì)教授、蘭州大學(xué)董正平教授為本文共同通訊作者。

將CO?電化學(xué)還原為乙烯（C?H?）為減少溫室氣體排放并生成高價(jià)值化學(xué)品提供了一種有前景的途徑。然而，對于單原子催化劑而言，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高C?H?選擇性和長期催化劑穩(wěn)定性仍然是一項(xiàng)重大挑戰(zhàn)，這主要是由于缺乏反應(yīng)中間體耦合所需的相鄰活性位點(diǎn)。研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種具有精確可調(diào)Cu-Ag空間構(gòu)型的雙金屬金屬-共價(jià)有機(jī)框架（MCOF），通過協(xié)同催化機(jī)制增強(qiáng)CO?向C?H?的轉(zhuǎn)化。通過將Cu/Ag摩爾比優(yōu)化至1:1（Ag?.?Cu?.?-CTC-TAPT），該催化劑在-1.774 V vs RHE還原電位下，實(shí)現(xiàn)了51.5% ± 0.9%的C?H?法拉第效率（FE(C?H?)），同時(shí)具有439.0 ± 7.3 mA cm?2的電流密度和優(yōu)異的穩(wěn)定性（10小時(shí)內(nèi)FE(C?H?) > 40%），其性能優(yōu)于大多數(shù)主要產(chǎn)生C1產(chǎn)物的單金屬M(fèi)COFs和MOF基電催化劑。原位光譜分析和機(jī)理研究表明，Ag位點(diǎn)主要促進(jìn)CO生成，而相鄰的Cu位點(diǎn)則促進(jìn)C–C鍵形成。該研究提出了一種構(gòu)建具有相鄰異質(zhì)金屬活性位點(diǎn)的COF基材料的新穎設(shè)計(jì)策略，突顯了其在將CO?電化學(xué)轉(zhuǎn)化為有價(jià)值C2+化學(xué)品方面的巨大潛力（圖2）。

基于MOFs、COFs和MCOFs的eCO?RR研究現(xiàn)狀。周鵬供圖

張澤會(huì)教授（FRSC）課題組在國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃重點(diǎn)專項(xiàng)、國家優(yōu)秀青年科學(xué)基金、國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、湖北省杰青等項(xiàng)目的持續(xù)支持下，圍繞“綠色化學(xué)”理念，設(shè)計(jì)新型催化反應(yīng)體系，開展可再生生物質(zhì)能源化學(xué)、綠色有機(jī)合成、多相催化等研究。其團(tuán)隊(duì)近年來已在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Chem、CCS Chem.、Research、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等國內(nèi)外重要期刊發(fā)表了系列相關(guān)研究成果，在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化與綠色化學(xué)領(lǐng)域產(chǎn)生了較大的影響力。