近日，我院張澤會教授課題組在路易斯酸位點催化醇氫轉移及烷基化C-N/C-C鍵偶聯取得重要進展。該成果研究論文Enable biomass-derived alcohols mediated alkylation and transfer hydrogenation 在國際頂級期刊Nature Communications上發表（文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-024-51307-8），張澤會教授為論文的唯一通訊作者。
碳碳（C-C）鍵是有機化合物的基本骨架，許多天然產物、藥物和材料的結構都依賴于C-C鍵的形成，C-C鍵的構建在有機合成、生物化學、藥物開發以及材料科學等領域具有核心地位。傳統構建方法為格氏反應（Grignard Reaction）、狄爾斯-阿爾德反應（Diels-Alder Reaction）、維蒂希反應（Wittig Reaction）和羥醛縮合反應（Aldol reaction）等，他們分別解決了C-C鍵構建中的某一關鍵問題。近代發展越來越多地依靠過渡金屬催化的交叉偶聯反應，這類方法普適性廣泛，但使用了昂貴且有毒的試劑，仍需要開發新的合成方案更好地實現綠色制造。在這方面，使用價廉易得和無毒醇作為親電試劑引起了廣泛關注。通過活化醇的α-Csp3-H鍵直接構建C-C鍵可提高合成效率、降低成本及擴展化學反應的應用范圍，具有重大意義。
α-烷基化腈是構建羧酸衍生物、胺、酮、噁唑啉和許多生物活性分子的結構單元。采用“借氫策略”，通過活化醇α-Csp3-H鍵和腈α-Csp3-H鍵構建α-烷基化腈類化合物是一種原子經濟且環境友好的方法，產生的副產物只有水。該論文報道了ZIF-8熱解制備的具有Zn-N4結構的單原子Zn催化劑，用于腈與生物質醇的α-烷基化反應，該催化劑還可以廣泛應用于酮、醇、N-雜環、酰胺、酮酸和酯的C-烷基化，胺和酰胺的N-烷基化反應，以及多種氫轉移還原反應。這是首例使用生物質衍生醇作為烷基化試劑和氫供體進行各種有機轉化的高效單原子催化劑。
張澤會教授課題組圍繞“綠色化學”理念，設計新型催化反應體系，開展可再生生物質能源化學、綠色有機合成、多相催化等研究。其團隊近年來已在Nature Communications、Science Advances、Chem、Angewandte Chemie、JACS、Advanced Materials、Chemical Society Reviews等國際頂級期刊發表了系列相關重要成果，在生物質催化轉化與綠色化學領域產生了較大的影響力。
作者：賀捷 責編：王立 審核：祁帆 發布：艾麗菲拉 發布時間：2024-08-21
