近年來，我校化材學院楊應奎教授團隊在聚合物基能源材料領域取得了系列重要進展。12月4日，相關研究成果以“Rational integration of carbon nanotubes into chain-engineered bipolar polyimides as core-shell heterostructured electrodes for polymer-based symmetrical full batteries”為題，在線發表在國際著名期刊Advanced Functional Materials上（原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211590），并被遴選為封面亮點論文。化材學院章慶博士為論文第一作者、楊應奎教授為通訊作者，中南民族大學為唯一通訊署名機構。
以有機聚合物為電極活性材料兼具理論容量高、反應動力學快、來源豐富、可再生、成本低、易加工等潛在優勢，成為極具潛力的新一代儲能電池材料。然而，有機聚合物電極因活性基團數有限、活性位點暴露受限和電化學利用率低等因素，致使其實際比容量偏低。同時，絕大多數聚合物呈本征電子絕緣性，通常需在電極制作時添加大量的碳質導電劑，導致電池能量密度大幅降低（導電碳對正極容量貢獻極小）。此外，羰基聚合物基于可逆鋰烯醇化反應機制，通常用作正極材料，因受制于低電位下（<1.5 V vs. Li+/Li）聚合物骨架的穩定性，很少報道羰基聚合物為儲鋰負極，而以同一羰基聚合物為正、負極構建有機全電池的研究幾乎未見報道。
鑒于此，楊應奎教授團隊基于大分子鏈工程設計合成了系列羰基聚合物，并發現二氨基蒽醌與均苯四甲酸二酐縮聚形成的聚(醌-酰亞胺)（PMAQ），因共軛效應強、LUMO-HOMO能帶隙窄，使其具有最高比容量和最優倍率性能。在此基礎上，摻入高導電碳納米管進行原位聚合，誘導PMAQ在碳納米管表面生長為納米片，形成核-殼異質結構復合材料（CNT@PMAQ）。CNT@PMAQ相互連接形成3D分級納米網絡結構，其中碳納米管內核提供高效的電子傳輸路徑，殼層PMAQ納米片密集交錯提供豐富的多孔通道，協同促進羰基基團和活性位點暴露、電解質滲透和離子快速擴散。分別以CNT@PMAQ為鋰離子電池正、負極時，表現出高倍率容量和長循環穩定性。相應地，利用CNT@PMAQ雙極性特征構建聚合物基對稱全電池，同樣兼具高能量密度、高功率密度和長循環性能。
聚合物基對稱全電池。化材學院供圖
該工作結合大分子鏈工程和核殼異質納米結構策略，增加羰基活性基團數、活性位點利用率和實際比容量，提高電極導電性、結構穩定性和電化學反應活性，協同提升高倍率下電荷存儲能力和電池服役性能。同時，基于雙極性聚合物電極構建對稱型全電池，為發展高性能、低成本、可持續的新型有機電池提供新方法和新觀點。工作得到國家自然科學基金（52173091, 51973235）、國家民委領軍人才支持計劃（MZR21001）和湖北省創新群體項目（2021CFA022）資助。
作者：章慶 責編：楊應奎 審核：鄧行 發布：艾麗菲拉 發布時間：2022-12-09
