2024年12月4日，國際著名期刊《美國國家科學(xué)院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences，PNAS）在線發(fā)表了我校李金林/王立團(tuán)隊(duì)在費(fèi)-托合成催化研究領(lǐng)域的最新研究成果，該研究發(fā)展了一種石墨烯限域χ-Fe5C2催化劑體系，顯著降低了費(fèi)-托合成的CO2和CH4副產(chǎn)物選擇性，大幅度提高了碳利用效率（50%提高到90%）。論文題為“Shielding the H?gg carbide by a graphene layer for ultrahigh carbon efficiency during syngas conversion”?；瘜W(xué)與材料科學(xué)學(xué)院2024級博士研究生張雪晴為第一作者，李哲博士、孫巍（2024級博士研究生）、張煜華高級實(shí)驗(yàn)師為共同作者，李金林、王立教授為通訊作者，中南民族大學(xué)為唯一署名單位。
費(fèi)-托合成技術(shù)是將煤、天然氣、生物質(zhì)經(jīng)合成氣轉(zhuǎn)化為清潔液體燃料和高附加值化學(xué)品的最佳途徑之一，已主導(dǎo)煤化工領(lǐng)域超過百年。鐵基費(fèi)-托合成催化劑因價(jià)格低廉、可適用于不同的合成氣氫碳比和反應(yīng)條件、可生產(chǎn)低碳烯烴、汽油、柴油和高附加值含氧化合物等優(yōu)點(diǎn)，廣泛用于工業(yè)費(fèi)-托合成過程，但鐵基催化劑在工業(yè)反應(yīng)條件下會副產(chǎn)大量的CO2（超過30%）和CH4等副產(chǎn)物，碳利用效率低下，嚴(yán)重降低了能源效益和經(jīng)濟(jì)效益，如何有效降低CO2、CH4等副產(chǎn)物生成，提高碳利用效率一直是費(fèi)-托合成研發(fā)領(lǐng)域一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。
該團(tuán)隊(duì)在前期發(fā)展的石墨烯限域ε-Fe2C催化劑體系（Nature Communications, 2020, 11, 6219）基礎(chǔ)上，進(jìn)一步構(gòu)建了石墨烯限域χ-Fe5C2催化劑體系，利用石墨烯限域作用，不僅提高了χ-Fe5C2在工業(yè)費(fèi)-托合成反應(yīng)條件下的穩(wěn)定性，抑制了產(chǎn)物H2O對催化劑的氧化作用，同時(shí)也抑制了水煤氣變換反應(yīng)，從而顯著降低了CO2（4.6%）和CH4（5.9%）副產(chǎn)物選擇性，將費(fèi)-托合成的碳利用效率大幅提高至90%。該研究為闡明鐵基催化劑活性相構(gòu)效關(guān)系，開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性、高碳利用效率的工業(yè)鐵基費(fèi)-托合成催化劑提供了一種行之有效的方法。
李金林、王立教授團(tuán)隊(duì)長期致力于碳一催化轉(zhuǎn)化技術(shù)的基礎(chǔ)研究和工業(yè)應(yīng)用開發(fā)，在該領(lǐng)域已發(fā)表高水平研究論文200余篇，獲中國發(fā)明專利授權(quán)20余項(xiàng)，開發(fā)的高效費(fèi)-托合成催化劑已成功應(yīng)用于千噸級煤、天然氣合成油中試裝置及萬噸級生物質(zhì)合成油商業(yè)示范裝置。
上述研究得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2022YFB4101200）、國家自然科學(xué)基金（22072184、22372199、U22A20394）、湖北省青年拔尖人才等項(xiàng)目的資助。
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論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2407624121
作者：張煜華 責(zé)編：王立 審核：張道洪 發(fā)布：艾麗菲拉 發(fā)布時(shí)間：2024-12-6
