3月26日，我校化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院/催化轉(zhuǎn)化與能源材料化學(xué)教育部重點實驗室張澤會教授課題組報道了一種氮摻雜碳材料負載的富氧空位MgO納米團簇在催化生物質(zhì)醇與硝基化合物還原偶聯(lián)構(gòu)建C=N鍵表現(xiàn)出高的催化活性和產(chǎn)物選擇性，該方法可用于亞胺及氮雜環(huán)化合物合成，研究成果以“Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C?=?N bonds”為題，在Nature Communications上發(fā)表（原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6）。
不飽和C=N鍵的選擇性構(gòu)建在化學(xué)和生物學(xué)中非常重要，因為具有C=N鍵的有機含氮化合物，如亞胺和氮雜環(huán)化合物等廣泛應(yīng)用于精細化工、材料科學(xué)、藥物研究、染料和顏料工業(yè)等領(lǐng)域。通常，C=N鍵的構(gòu)建可以通過伯胺氧化（偶聯(lián)）以及醛/酮與胺縮合實現(xiàn)。由于胺可由硝基化合物還原制得，而醛/酮可由醇氧化或脫氫獲得。因此，采用硝基化合物和醇“一鍋法”還原偶聯(lián)直接構(gòu)建C=N鍵可有效提高原子利用率，避免了多步反應(yīng)及中間的純化步驟，可簡化工業(yè)生產(chǎn)工藝。但是，硝基化合物與醇還原偶聯(lián)選擇性構(gòu)建不飽和C=N鍵極具挑戰(zhàn)性，因為C=N鍵容易進一步還原為C-N鍵。此外，目前的方法多數(shù)局限于外加堿添加劑的活性芳香醇還原偶聯(lián)。因此合理設(shè)計新型催化體系，實現(xiàn)無添加劑條件下底物范圍廣泛的硝基化合物與醇的還原偶聯(lián)制備含C=N鍵高值化學(xué)品具有重要的研究意義。張澤會教授課題組使用廉價的Mg(NO3)2、殼聚糖和尿素通過乙酸交聯(lián)后簡單熱解的方法制備了氮摻雜碳材料負載MgO納米團簇（MgO/NC-500）催化劑，能高效催化醇和硝基化合物還原偶聯(lián)合成超過54個結(jié)構(gòu)多樣的亞胺、苯并唑和喹喔啉類有機含氮化學(xué)品，產(chǎn)率為86-99%。這項研究為設(shè)計地球上儲量豐富且成本低廉的主族元素催化劑用于一些具有挑戰(zhàn)性的有機轉(zhuǎn)化提供了有價值的參考。
長期以來，張澤會教授課題組圍繞“綠色化學(xué)”理念，設(shè)計新型催化反應(yīng)體系，開展可再生生物質(zhì)能源化學(xué)、綠色有機合成、多相催化等研究。其團隊近年來已在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Chem、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等國際重要期刊發(fā)表了系列相關(guān)重要成果，在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化與綠色化學(xué)領(lǐng)域產(chǎn)生了較大的影響力。
作者：周鵬 責(zé)編：王立 審核：祁帆 發(fā)布：張朝沖 發(fā)布時間：2025-03-28
