3月26日，我校化學與材料科學學院/催化轉化與能源材料化學教育部重點實驗室張澤會教授課題組報道了一種氮摻雜碳材料負載的富氧空位MgO納米團簇在催化生物質醇與硝基化合物還原偶聯構建C=N鍵表現出高的催化活性和產物選擇性，該方法可用于亞胺及氮雜環化合物合成，研究成果以“Unexpected activity of MgO nanoclusters for the reductive-coupling synthesis of organonitrogen chemicals with C?=?N bonds”為題，在Nature Communications上發表（原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-58222-6）。
不飽和C=N鍵的選擇性構建在化學和生物學中非常重要，因為具有C=N鍵的有機含氮化合物，如亞胺和氮雜環化合物等廣泛應用于精細化工、材料科學、藥物研究、染料和顏料工業等領域。通常，C=N鍵的構建可以通過伯胺氧化（偶聯）以及醛/酮與胺縮合實現。由于胺可由硝基化合物還原制得，而醛/酮可由醇氧化或脫氫獲得。因此，采用硝基化合物和醇“一鍋法”還原偶聯直接構建C=N鍵可有效提高原子利用率，避免了多步反應及中間的純化步驟，可簡化工業生產工藝。但是，硝基化合物與醇還原偶聯選擇性構建不飽和C=N鍵極具挑戰性，因為C=N鍵容易進一步還原為C-N鍵。此外，目前的方法多數局限于外加堿添加劑的活性芳香醇還原偶聯。因此合理設計新型催化體系，實現無添加劑條件下底物范圍廣泛的硝基化合物與醇的還原偶聯制備含C=N鍵高值化學品具有重要的研究意義。張澤會教授課題組使用廉價的Mg(NO3)2、殼聚糖和尿素通過乙酸交聯后簡單熱解的方法制備了氮摻雜碳材料負載MgO納米團簇（MgO/NC-500）催化劑，能高效催化醇和硝基化合物還原偶聯合成超過54個結構多樣的亞胺、苯并唑和喹喔啉類有機含氮化學品，產率為86-99%。這項研究為設計地球上儲量豐富且成本低廉的主族元素催化劑用于一些具有挑戰性的有機轉化提供了有價值的參考。
長期以來，張澤會教授課題組圍繞“綠色化學”理念，設計新型催化反應體系，開展可再生生物質能源化學、綠色有機合成、多相催化等研究。其團隊近年來已在Nat. Commun.、Sci. Adv.、Chem、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等國際重要期刊發表了系列相關重要成果，在生物質催化轉化與綠色化學領域產生了較大的影響力。
作者：周鵬 責編：王立 審核：祁帆 發布：張朝沖 發布時間：2025-03-28
