9月24日，我校化學與材料科學學院張澤會教授課題組報道了基于非貴金屬（Ni）-非還原性氧化物載體（SiO2）的氫溢流效應，并將其應用于惰性（雜）芳環的選擇性加氫，該研究成果以“Hydrogen-spillover over a nonreducible SiO2 supported Ni catalyst enabled low-temperature hydrogenation of inert aromatic rings”為題在中國化學會旗艦期刊CCS Chemistry上發表（原文鏈接：https://doi.org/10.31635/ccschem.025.202506069）。我校2019級碩士研究生劉希希為本文第一作者，我校張澤會教授，四川大學祝良芳教授，中國科學院大連化學物理研究所幕仁濤研究員為本文通訊作者。
圖1 氫溢流促進芳環加氫
芳烴廣泛存在于石油餾分、煤焦化產物和生物質木質素衍生物中，但其固有的低氫碳（H/C）比使其在燃料應用中能量密度較低。芳烴加氫是實現石油及生物質產品升級的有效策略之一，同時也廣泛應用于構建六元環或雜環。然而，芳環的大π鍵使其穩定性極高，反應活化能>231.0 kJ/mol，當前主要使用Ru、Pd和Rh等貴金屬催化劑，反應條件較為苛刻（200-250 °C，H2 20-50 bar），且底物范圍有限。因此，開發新型催化體系用于廣泛的惰性芳環低溫環加氫反應仍極具挑戰性。
氫溢流是多相催化加氫中的一種獨特效應，通過活性氫從金屬向載體遷移，可有效降低加氫反應的活化能壘，從而提高催化加氫反應效率。該研究通過層狀硅酸鹽還原熱解制得Ni納米顆粒均勻分散的Ni/SiO2催化劑，該催化劑金屬Ni摻入載體SiO2基質中，使得載體表面存在豐富的配位不飽和Ni2+位點（Lewis酸位點）和Si-OH基團（Br?nsted酸位點）。前者通過吸附不飽和底物分子為氫遷移提供勢能；后者為氫遷移提供介質，二者與Ni納米顆粒協同促進非還原性SiO2載體與Ni納米顆粒間的氫溢流，實現溫和條件下（80-120 °C，H2 10 bar）高效加氫還原烷基苯、（N-取代）苯胺、苯酚和烷氧基取代苯酚等>98種（雜）芳環。
圖2 方法對比
據悉，張澤會教授（FRSC）課題組在國家重點研發計劃重點專項、國家優秀青年科學基金、國家自然科學基金面上項目、湖北省杰青等項目的持續支持下，圍繞“綠色化學”理念，設計新型催化反應體系，開展可再生生物質能源化學、綠色有機合成、多相催化等研究。其團隊近年來已在CCS Chem.、Nat. Commun.、Sci. Adv.、Chem、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等國內外重要期刊發表了系列相關研究成果，在生物質催化轉化與綠色化學領域產生了較大的影響力。
作者：周鵬 責編：王立 審核：祁帆 發布：張朝沖 發布時間：2025-10-13
